記者從中國科學技術大學獲悉，該校合肥微尺度物質(zhì)科學國家研究中心和化學物理系曾杰教授、周仕明副教授研究團隊，發(fā)展出了一套利用電化學沉積制備單原子催化劑的普適性方法，利用該方法研究人員成功制備出了34種單原子催化劑，覆蓋了多種過渡金屬和多種襯底。相關成果日前發(fā)表在《自然·通訊》上。
單原子催化劑因為具有最大化的原子利用率和獨特的電子結構，在水解、氧還原、二氧化碳加氫、甲烷轉(zhuǎn)化等化學反應中受到了廣泛關注。但目前合成單原子催化劑的方法對單原子和襯底都有比較高的要求,還不能實現(xiàn)在任何襯底上制備任何的金屬單原子催化劑，因此，發(fā)展對襯底和金屬無選擇性的普適性單原子合成方法具有重要意義。
研究人員在電化學三電極體系下進行電化學沉積，又探究了沉積條件對單原子形成的影響，發(fā)現(xiàn)當金屬的負載量低于某一限度時，可以獲得單原子；高于這一限度時則有金屬團簇或顆粒形成，這一變化類似于液相中晶體生長中的成核過程。為了證明該方法的普適性，研究人員又在氫氧化鈷、硫化鉬、氧化錳、氮摻雜的碳等襯底上成功獲得覆蓋3d、4d、5d金屬的單原子催化劑，并且對所制備的單原子催化劑的結構表征后發(fā)現(xiàn)，陰極和陽極沉積獲得的同一單原子催化劑具有不同的電子結構，這為其在不同催化反應中的應用提供了可能。
實驗結果表明，陰極沉積所得的一些催化劑在電催化析氫反應中表現(xiàn)出了優(yōu)異的性能。同時，陽極沉積所得的一些催化劑在電催化析氧反應中也表現(xiàn)出了良好的性能。電化學測試表明，該系統(tǒng)僅需1.39 V的電勢即可獲得10 mA/cm2的全水解電流密度，突破了在堿性電解質(zhì)中的最低電勢記錄。
該普適性方法不僅為單原子催化領域注入了新的活力，而且為今后系統(tǒng)性研究催化劑結構和性能之間的關系提供了新的思路
